Entwicklung von Katalysatoren für die Ammoniaksynthese auf Basis von Metallphthalocyanin-Materialien – Catalysis Science & Technology (RSC Publishing)

xmlns=“http://www.rsc.org/schema/rscart38Hocheffiziente und sehr stabile Katalysatoren auf Eisen- und/oder Kobaltbasis für die Ammoniaksynthesereaktion wurden durch einstufige Pyrolyse von Metallphthalocyanin-Vorstufen synthetisiert. Es wurde festgestellt, dass die Anwesenheit von Erdalkali- oder Alkalimetallen für die Beschleunigung der Reaktionsgeschwindigkeit für den Ammoniaksyntheseprozess wesentlich ist. Wenn sie durch Alkalimetalle gefördert werden, zeigen die Katalysatoren eine 3-fache Steigerung ihrer katalytischen Leistung (bei 400 °C und 0,1-7 MPa) im Vergleich zu einem kommerziellen Benchmark-Katalysator auf Eisenbasis, der häufig für den Haber-Bosch-Prozess verwendet wird. TEM-Bilder zeigen die lokale Struktur der Katalysatoren, die nach der Pyrolyse des Metallphthalocyanin-Vorläufers erhalten wurden, mit Metall-Nanopartikeln (5-50 nm), die in einer mit Stickstoff dotierten mesoporösen Kohlenstoffmatrix eingeschlossen sind, wobei sich die Alkalimetall-Promotoren auf der Oberseite der Eisen-Nanopartikel, aber auch auf dem Kohlenstoffträger befinden. Schließlich zeigt die kinetische Analyse eine niedrigere Aktivierungsenergie für den Fe-Phthalocyanin-abgeleiteten Katalysator (42 kJ mol-1) gegenüber 70 kJ mol-1, die für den Eisen-Benchmark-Katalysator berichtet wurden. Darüber hinaus deutet diese kinetische Analyse darauf hin, dass sich der geschwindigkeitsbestimmende Schritt von der Stickstoffaktivierung zur NHx-Bildung verschiebt, was nur wenige Katalysatoren erreicht haben.