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Physique du positron
En tant que pendant antimatière de l’électron, le positron a une charge et un moment magnétique opposés, et la même masse (511,0034keV/c2) et le même spin que l’électron. Le positron est stable dans le vide (durée de vie moyenne : 1021 ans), alors que dans la matière condensée, il ne reste généralement que peu de temps (10-10 secondes) avant de s’annihiler avec un électron. En tant qu’anti-électrons, les positrons sont identiques aux électrons à tous égards, à l’exception de la charge. Ils se comportent donc de manière insolite et identique à bien des égards. Les processus de thermalisation et les profils d’implantation conséquents des positrons et des électrons sont très similaires, et une fois qu’ils sont implantés dans un solide (au moins dans les métaux et les semi-conducteurs), les processus de diffusion qui déterminent les émotions des électrons et des positrons sont similaires.
Une caractéristique très importante des positrons, cependant, est qu’ils sontdistinguables des électrons. Il n’y a aucun moyen de suivre l’histoire de la diffusion d’un électron particulier implanté dans une cible – il se perd dans la mer d’électrons identiques du solide. Dans le cas des positrons, il est toutefois possible de suivre l’histoire de chaque positron après sa thermalisation mais avant son annihilation. L’influence sur la diffusion des positons de propriétés matérielles telles que les champs internes, les distributions d’impuretés et de défauts, et les changements spatiaux de composition tels qu’ils se produisent dans les dispositifs microélectroniques et dans les structures en couches telles que les hétérostructures, peuvent tous en principe être mesurés.
Une autre caractéristique importante spécifique aux positrons est leur charge positive. Grâce à elle, les positrons peuvent participer à de nombreux processus non disponibles pour les électrons. Ils peuvent se piéger au niveau des défauts de réseau chargés négativement tels que les monovacences et autres petits défauts de volume ouvert, les impuretés, et dans les états de surface induits par le potentiel d’image (c’est-à-dire extrinsèques) à la fois sur les surfaces externes et sur les surfaces internes délimitant les défauts de volume ouvert tels que les vides. De plus, comme la contribution des dipôles de surface à la fonction de travail des électrons est répulsive dans le cas de la fonction de travail des positrons, cette fonction de travail est négative pour de nombreux matériaux. Ainsi, les positrons sont réémis dans le vide à partir des surfaces de ces matériaux, ou émis à l’intérieur d’un grand défaut de volume ouvert tel qu’un vide. Enfin, un positron peut se lier à un électron dans un atome de type hydrogène appelé positronium. Bien qu’un atome de positronium ne puisse pas exister à l’intérieur d’un métal car la densité d’électrons est trop importante, il peut exister à l’intérieur d’un isolant, et peut être émis depuis la surface de n’importe quel matériau.
Enfin, la nature antimatière des positrons donne lieu à un certain nombre de signaux de microscopie qui n’ont aucun analogue dans les microscopes électroniques. Nous avons déjà mentionné la réémission de positrons à partir de surfaces et la formation de positronium. En outre, l’annihilation des positrons avec les électrons fournit un signal unique. Les distributions d’énergie et d’angle des rayons gamma d’annihilation peuvent être mesurées et fournissent des informations sur l’environnement électronique du positron au point d’annihilation. En outre, la vitesse à laquelle l’annihilation se produit peut être mesurée et fournit des informations détaillées sur le fait que le positron qui s’annihile diffuse librement à travers un réseau, ou est lié à un certain type de défaut ou d’impureté.
Interactions avec la matière
Certains des processus par lesquels les positrons peuvent interagir avec la matière condensée sontillustrés dans la figure de droite. Les positrons peuvent être rétrodiffusés à partir de la surface ou pénétrer dans le solide où ils sont rapidement thermalisés (10-11 secondes) par la diffusion des électrons de conduction, y compris les excitations des plasmons et des paires électron-trou, et enfin par la diffusion des phonons. On constate que la profondeur d’implantation moyenne varie approximativement commeE1,6. Dans les faisceaux typiques de petits laboratoires (avec 0 < E < 50 keV)cela va de quelques angströms à quelques microns. Les positrons peuvent pénétrer assez profondément, car la probabilité d’annihilation est faible, sauf si la vitesse du positron par rapport à celle des électrons est faible.
Les positrons diffusent ensuite à travers le solide, avec des longueurs de diffusion typiques dans les matériaux relativement exempts de défauts de l’ordre de 1000 angströms. Au cours de cette diffusion, les positrons peuvent subir une annihilation libre (100 picosecondes), ou rencontrer un défaut de volume ouvert dans lequel un piégeage et une annihilation ultérieure (200-400 picosecondes) peuvent se produire. La présence de défauts tend à augmenter la durée de vie des positrons, tout en réduisant la longueur de diffusion. Une certaine fraction des positrons peut se diffuser à nouveau vers la surface où ils connaissent l’un des quatre destins possibles : (i) ils peuvent se réfléchir sur le potentiel de surface, en raison de leur nature ondulatoire (la longueur d’onde de DeBroglie pour un positron thermique est d’environ 75 angströms à 300 K), (ii) ils peuvent être piégés dans un état de surface (~500 picosecondes) et s’annihiler ensuite, (iii) ils peuvent se lier à un électron pour former du positronium (Ps), qui a une énergie de liaison de 6.8 eV, ou(iv) ils peuvent être réémis dans le vide avec une énergie bien définie qui est caractéristique du matériau. Les matériaux qui réémettent des positrons thermiques sont dits avoir une fonction de travail négative. Les positrons qui n’ont pas réussi à se thermaliser complètement avant de retourner à la surface peuvent être réémis sous forme de positrons épi-thermiques ou Ps. L’atome Ps peut exister soit dans l’état singulet qui se désintègre principalement en deux rayons gamma avec une durée de vie d’environ 125 psec, soit dans l’état triplet qui se désintègre (dans le vide) principalement en trois rayons gamma avec une durée de vie d’environ 140nsec. Notez que les Ps ne peuvent pas se former dans la masse des métaux, car la densité élevée d’électrons fait efficacement écran à l’attraction coulombienne.
Lorsqu’un positron est implanté dans un métal, il se thermalise rapidement. De l’énergie incidente jusqu’à l’énergie de Fermi, le moyen dominant de perte d’énergie est la diffusion des électrons par conduction. Aux énergies inférieures, la diffusion des phonons domine. C’est dans ce régime que la température commence à jouer un rôle plus important. La diffusion du positron est également déterminée par les phonons, avec la constante de diffusion D+ ~ T-1/2 . Le temps de thermalisation est généralement inférieur d’un ordre de grandeur à la durée de vie moyenne, de sorte que le positron passe la majorité de sa vie à diffuser en équilibre thermique à travers le métal. Le positron est très sensible aux changements de l’environnement électronique local et, au cours de sa diffusion, il échantillonne un volume relativement important du matériau. En raison de sa charge positive, il a une forte probabilité de se piéger et de s’annihiler ensuite dans des défauts de volume ouvert. C’est la base des sondes de matière condensée les plus connues (ACAR, DBS et PALS), qui tirent leurs informations du rayonnement d’annihilation. Ces techniques fournissent des informations sur la densité électronique et la distribution du momentum, ainsi que sur le type et la concentration des défauts de volume ouvert. On peut également étudier les positrons et le positronium réémis (RPS, REPELS) pour obtenir des informations sur le matériau. Ces études sont motivées par les informations sur le solide qui peuvent être obtenues à partir de la distribution d’énergie des positrons émis. Les processus de perte d’énergie impliqués dans l’émission inélastique de positrons fournissent des informations sur la densité d’états dans le système non perturbé, c’est-à-dire sans positron. En outre, la fonction de travail des positons elle-même dépend de propriétés telles que la face du cristal, la température, la contrainte intrinsèque et la présence d’adsorbats. On peut donc également obtenir des informations sur ces propriétés.
Les techniques de positron lent ACAR, DBS et PALS, plus largement appliquées, sont similaires en ce qu’elles utilisent le rayonnement d’annihilation pour fournir des informations sur les processus par lesquels le positron interagit avec l’échantillon. Elles partagent l’avantage que l’information est transportée hors de l’échantillon par les rayons gamma, ce qui permet de sonder profondément la masse de l’échantillon. Dans l’ACAR, on mesure la déviation de la colinéarité des deux rayons gamma induite par le décalage Doppler. Cette déviation est proportionnelle au momentum du centre de masse de la paire positron-électron. Le temps passé par les positrons dans la matière condensée étant très court, il n’y a, en moyenne, qu’un seul positron dans un échantillon à un moment donné. Le positron réside donc près du bas de sa propre bande dans un état de Bloch délocalisé. Il apporte donc une contribution au momentum de la paire qui est négligeable, sauf à des températures très basses. Une application majeure de l’ACAR a été d’exploiter cette propriété pour cartographier les surfaces de Fermi dans les métaux et les alliages avec une grande précision.
Interactions avec les défauts
Une application majeure des techniques positroniques est l’étude des défauts.Il a été démontré que les positrons sont très sensibles aux changements de l’environnement électronique local. Malgré le fait que la longueur d’onde de DeBroglie d’un positron à 300K est un ordre de grandeur plus grand que les inter-correspondances typiques, le positron a une probabilité relativement élevée de devenir localisé ou piégé dans des lacunes. En fait, le seuil de densité de défauts pour le piégeage des positrons est typiquement de l’ordre de 1 ppm. Lorsqu’il est piégé dans une vacance, le chevauchement du positron avec les électrons du noyau (qui ont des moments relativement grands) diminue par rapport à celui avec les électrons de conduction. Ainsi, la taille du décalage Dopplers induit par le momentum des électrons est réduite. Il en résulte une diminution de l’écart de colinéarité des rayons gamma. Ainsi, en mesurant la déviation angulaire, on peut obtenir des informations sur les défauts du matériau. En plus de la réduction de la déviation angulaire, la largeur de la distribution d’énergie des rayons gamma de 511 keV est réduite de manière correspondante pour les positrons piégés. Cette technique a l’avantage d’être relativement facile à mettre en œuvre à l’échelle d’un petit laboratoire en utilisant des détecteurs de photons monocristallins à haute résolution facilement disponibles. À l’inverse, l’ACAR nécessite un appareil volumineux et encombrant, ainsi qu’une source très intense de positrons. Ceci est dû aux exigences strictes de résolution angulaire, qui sont rendues nécessaires par les petits écarts angulaires impliqués, typiquement quelques mrad.
Les défauts ont également tendance à augmenter la durée de vie du positron. Comme le chevauchement avec les fonctions d’onde électroniques est réduit au niveau d’un défaut de volume ouvert, la probabilité d’annihilation est également réduite augmentant la durée de vie. En outre, dans certaines circonstances où le vide est suffisamment grand et la densité électronique suffisamment faible, un positron peut se combiner avec un électron pour former du positronium dans le vide, ce qui tend à augmenter la durée de vie vers la valeur du vide du positronium. C’est la base de la spectroscopie de durée de vie des positrons (PALS) dans laquelle la durée de vie des positrons est mesurée. En général, plusieurs composantes exponentielles se combinent pour former la distribution de la durée de vie des positrons dans un solide, chacune correspondant à un type de défaut. L’amplitude de chaque composante est liée à la taille du défaut correspondant et l’intensité de chaque composante est liée au nombre de défauts correspondants. Ainsi, l’EPLA fournit des informations à la fois sur la taille et le nombre de défauts.
Rémission de positrons
. Les positrons qui sont implantés dans un solide et qui errent en arrière de la surface avant l’annihilation peuvent être spontanément réémis dans le vide. Comme nous l’expliquerons plus loin, la même couche dipolaire de surface responsable des fonctions de travail des électrons positifs peut, dans certains cas, éjecter les positrons de charge opposée.Les énergies des électrons et des positrons dans les métaux sont représentées schématiquement dans les figures de droite. Les énergies des électrons et des positrons dans les métaux sont représentées schématiquement dans les figures de droite. Dans ces figures, les énergies sont dessinées approximativement à l’échelle. Notez que les flèches dirigées vers le haut indiquent des quantités positives et que les flèches dirigées vers le bas indiquent des quantités négatives. L’énergie potentielle électrostatique moyenne à l’intérieur du métal, ou zéro du cristal, est définie comme le zéro de l’énergie potentielle de Coulomb due aux noyaux et à la densité électronique du solide infini. Le zéro cristallin est décalé en énergie par rapport au niveau du vide d’une quantité égale à l’énergie de dipôle de surface, D, qui est le changement d’énergie potentielle à travers le dipôle de surface ou la double couche. La double couche est due au déversement de la densité d’électrons de conduction localisée dans le vide au-delà de la surface. Le dipôle de surface apporte la contribution dominante à la fonction de travail de l’électron.
La fonction de travail peut être définie comme l’énergie minimale requise pour retirer une particule de l’état occupé avec la plus haute énergie (en négligeant les excitations thermiques) à travers une surface particulière. La fonction de travail est la somme de deux termes : le potentiel chimique, et le potentiel dipolaire de surface.Notez que le dipôle de surface sert à augmenter la fonction de travail, c’est-à-dire à lier plus étroitement les électrons au métal.
Comme le positron a la charge opposée à celle de l’électron, le dipôle de surface a l’effet inverse sur les positrons que sur les électrons. C’est-à-dire qu’il tend à diminuer la fonction de travail du positron. En fait, si D est suffisamment grand pour vaincre le potentiel chimique, la fonction de travail peut être négative. Il s’agit d’une manifestation mathématique du fait que l’état fondamental du positron est plus énergétique que le niveau du vide. Ainsi, les positrons peuvent être spontanément réémis du métal.
La réémission des positrons constitue la base de la modération (et de la remodération) qui estvitale à l’existence des faisceaux de positrons lents. La plupart des positrons utilisés dans la recherche proviennent de sources radioactives. Ils ont à la fois une large distribution d’énergie s’étendant, jusqu’à des centaines de keV, et une grande distribution angulaire. Il est impossible de former un faisceau bien caractérisé à partir d’une telle source de positrons en utilisant uniquement des champs électromagnétiques. Ceci est une conséquence du théorème de Louiville qui stipule que le volume dans l’espace de phase d’un système de particules ne peut être modifié par les seules forces conservatives. Le volume de l’espace de phase d’un système de particules chargées est le produit de la divergence angulaire par le rayon de leur trajectoire. Les champs électromagnétiques, étant conservateurs, ne peuvent pas modifier ce volume. On peut donc produire un petit faisceau au prix d’un faisceau très divergent, ou un faisceau parallèle au prix d’un faisceau très grand. Les faisceaux d’électrons utilisent des ouvertures pour contourner ce problème, en effectuant des coupes angulaires et radiales et en rejetant la grande majorité des électrons dans le processus.
Ce n’est pas pratique pour les positrons en raison de leur faible nombre au départ. Cependant, si un faisceau de positrons est focalisé en un petit point (bien qu’avec une grande divergence angulaire) sur un solide qui se trouve avoir une fonction de travail négative, les positrons se thermalisent rapidement et ceux qui reviennent à la surface et sont réémis sont réémis sur une zone ayant à peu près la même taille de point, mais orientés très perpendiculairement à la surface en raison du grand coup de vitesse perpendiculaire qu’ils reçoivent de la fonction de travail négative. Après la thermalisation, la vitesse parallèle à la surface est régie par des processus thermiques dont les énergies sont de l’ordre de dixièmes d’eV. Les fonctions de travail typiques peuvent avoir des énergies de l’ordre de plusieurs eV, ce qui entraîne une éjection très perpendiculaire.La majorité des positrons s’annihilent dans le solide. En général, seul un positron sur 100 000 provenant d’une source radioactive atteint la surface et est réémis (en raison de la grande énergie d’implantation initiale de dizaines ou de centaines de keV), mais une implantation ultérieure peut entraîner une réémission de dix ou vingt pour cent. Le faisceau formé à partir des positrons réémis présente toutefois une divergence angulaire plus faible et une petite taille radiale, et il est dit plus brillant. Ce processus peut être répété plusieurs fois avant que l’augmentation de la luminosité ne soit annulée par la perte de vitesse des positrons. Trouver de meilleurs matériaux modérateurs et développer de meilleures techniques de modération est le facteur de motivation derrière beaucoup de recherches sur les positrons.