Développement de catalyseurs pour la synthèse de l’ammoniac à base de phtalocyanines métalliques – Catalysis Science & Technology (RSC Publishing)
xmlns= »http://www.rsc.org/schema/rscart38Des catalyseurs à base de fer et/ou de cobalt très efficaces et très stables pour la réaction de synthèse de l’ammoniac ont été synthétisés par pyrolyse en une étape de précurseurs de phtalocyanines métalliques. La présence de métaux alcalino-terreux ou alcalins s’avère essentielle pour accélérer la vitesse de réaction pour le processus de synthèse de l’ammoniac. Lorsqu’ils sont promus par des métaux alcalins, les catalyseurs montrent une multiplication par 3 de leur performance catalytique (à 400 °C et 0,1-7 MPa) par rapport à un catalyseur commercial de référence à base de fer, largement utilisé pour le procédé Haber-Bosch. Les images TEM révèlent la structure locale des catalyseurs obtenus par pyrolyse du précurseur de phtalocyanine métallique, avec des nanoparticules métalliques (5-50 nm) confinées dans une matrice mésoporeuse de carbone dopé à l’azote, où les promoteurs de métaux alcalins sont situés au sommet des nanoparticules de fer mais aussi sur le support de carbone. Enfin, l’analyse cinétique montre une énergie d’activation plus faible pour le catalyseur dérivé de la phtalocyanine de fer (42 kJ mol-1) contre 70 kJ mol-1 rapporté pour le catalyseur de référence en fer. En outre, cette analyse cinétique suggère que l’étape déterminant le taux se déplace de l’activation de l’azote à la formation de NHx, ce que seuls quelques catalyseurs ont réalisé.