Ontwikkeling van katalysatoren voor ammoniaksynthese op basis van metaalftalocyaninematerialen – Catalysis Science & Technology (RSC Publishing)

xmlns=”http://www.rsc.org/schema/rscart38Hoog-efficiënte en zeer stabiele ijzer- en/of kobalthoudende katalysatoren voor de ammoniaksynthese-reactie werden gesynthetiseerd door pyrolyse in één stap van metaalftalocyanine precursors. De aanwezigheid van aardalkalimetalen of alkalimetalen blijkt essentieel te zijn voor het versnellen van de reactiesnelheid voor het ammoniaksyntheseproces. Bevorderd door alkalimetalen vertonen de katalysatoren een 3-voudige verbetering van hun katalytische prestaties (bij 400 °C en 0,1-7 MPa) in vergelijking met een commerciële benchmarkkatalysator op ijzerbasis, die algemeen wordt gebruikt voor het Haber-Bosch-proces. TEM-beelden onthullen de lokale structuur van de katalysatoren verkregen na pyrolyse van de metaalftalocyanine precursor, met metalen nanodeeltjes (5-50 nm) opgesloten in een stikstof-gedoteerde koolstof mesoporeuze matrix, waar de alkalimetaal promotors zich bevinden op de top van de ijzernanodeeltjes maar ook op de koolstofdrager. Tenslotte blijkt uit kinetische analyse dat de activeringsenergie voor de katalysator op basis van Fe-ftalocyanine lager is (42 kJ mol-1) dan de 70 kJ mol-1 die voor de ijzerbenchmarkkatalysator werd gerapporteerd. Bovendien suggereert deze kinetische analyse dat de snelheidsbepalende stap verschuift van stikstofactivering naar NHx-vorming, wat slechts enkele katalysatoren hebben bereikt.